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Em 1978 ingressou em Letras da FFLCH-USP, onde seguiria o curso de Lingüística, não fosse o sucesso dos Titãs lhe tomar todo o tempo entre shows, gravações, ensaios, turnês e entrevistas. No dia 13 de novembro de 1985, foi preso, juntamente com o colega de Titãs Tony Bellotto, por porte de heroína. Arnaldo passou 26 dias preso e foi condenado por tráfico de drogas. Desligou-se da banda em 1992, depois de dez anos de grupo, por conta de suas direções artísticas. Apesar de sua saída, Arnaldo continuou compondo com os demais integrantes do grupo e várias dessas parcerias foram incluídas em discos dos Titãs, assim como em seus discos solo.
No ano de 2002, formou em parceria com os amigos Marisa Monte e Carlinhos Brown o trio Tribalistas, pelo qual lançaram o álbum homônimo. Também atuou como ensaísta na Folha de São Paulo, onde deixou evidente o substrato teórico que transparece no seu trabalho estético. Lançou no final do ano de 2007 o primeiro DVD de sua carreira, o Ao Vivo no Estúdio, que passeia por toda sua carreira e que conta com as participações especiais do ex-titã Nando Reis, do titã Branco Mello, do Ira! Edgard Scandurra e dos tribalistas Marisa Monte e Carlinhos Brown.