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Em 1875 dirigiu, com Guilherme de Azevedo, a revista Lanterna Mágica (onde surgiu a célebre caricatura de Rafael Bordalo Pinheiro, o «Zé Povinho»). Em 1876 foi nomeado secretário-geral dos governos-civis de Angra do Heroísmo e, depois, de Viana do Castelo. Em 1879 filiou-se no Partido Progressista, monárquico, que estava na oposição, sendo eleito deputado por Macedo de Cavaleiros.
No mesmo ano foi proibida a representação de uma peça de sua autoria, escrita em parceria com Guilherme de Azevedo, Viagem à Roda da Parvónia. Em 1880 foi eleito deputado pelo círculo de Quelimane (Moçambique). Em 1888 constitui-se o grupo dos Vencidos da Vida, de que Junqueiro fez parte. Dois anos depois aderiu ao Partido Republicano e ao movimento de protesto contra a monarquia, desencadeado pelo Ultimato inglês. Em 1907 foi julgado e condenado por causa de um artigo contra o rei D. Carlos. Implantada a República, ocupou, entre 1911 e 1914, o cargo de ministro plenipotenciário de Portugal na Suíça.
Como escritor, estreou-se em 1864, com Duas Páginas dos Catorze Anos, série de poemas ainda influenciados pelo ultra-romantismo. Ligado depois ao grupo dos Vencidos da Vida, veio a ser o mais popular poeta panfletário da sua época. Serviu-se dos seus dotes oratórios para, em textos de sátira violenta, quer ao clero (A Velhice do Padre Eterno, 1885), quer à dinastia de Bragança (Finis Patriae, 1891 e Pátria, 1896), procurar a adesão popular aos ideais revolucionários.
Tornara-se conhecido já em 1874, com A Morte de D. João, sátira ao dom-joanismo nas suas consequências sociais. Esta obra contém já elementos que seriam particularmente desenvolvidos numa