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Após chegar à idade adulta, Zeus forçou Crono a vomitar primeiro a pedra que lhe havia sido dada em seu lugar - em Pito, sob os vales do Parnaso, como um sinal para os mortais: o Ônfalo, "umbigo" - e em seguida seus irmãos, de acordo com a ordem em que haviam sido engolidos. Em algumas versões, Métis deu a Crono um emético para forçá-lo a vomitar os bebês, enquanto noutra o próprio Zeus teria aberto com um corte a barriga de Crono. Em seguida Zeus libertou os irmãos de Crono, os Gigantes, os Hecatônquiros e os Ciclopes, que estavam aprisionados num calabouço no Tártaro, após matar Campe, o monstro que os vigiava.
Para mostrar seu agradecimento, os Ciclopes lhe presentearam com o trovão e o raio, que haviam sido escondidos anteriormente por Gaia. Zeus então, juntamente com seus irmãos e irmãs, os Gigantes, Hecatônquiros e Ciclopes, depuseram Crono e os outros Titãs, durante a batalha conhecida como Titanomaquia. Os Titãs, após serem derrotados, foram despachados para o Tártaro, enquanto um deles, Atlas, foi condenado a segurar permanentemente o céu.
Após a batalha contra os Titãs, Zeus dividiu o mundo com seus irmãos mais velhos, Posidão e Hades: Zeus ficou com o céu e o ar, Posidão com as águas e Hades com o mundo dos mortos (o mundo inferior). A antiga Terra, Gaia, não podia ser dividida, e portanto ficou para todos os três, de acordo com suas habilidades - o que explica porque Posidão era o "sacudidor da terra" (o deus dos terremotos), e Hades ficava com os humanos que morreram (ver Pentos).
Gaia, no entanto, não aprovou a maneira com que Zeus tratou os Titãs, seus filhos; logo após assumir o trono como rei dos deuses, Zeus teve de combater outros filhos de Gaia: o monstro Tifão e a Equidna. Zeus derrotou Tifão, aprisionando-o sob o Monte Etna, porém poupou a vida de Equidna e seus filhos.
Zeus e Hera[editar]
Ver artigo principal: Hera
Zeus era irmão e consorte de Hera. Com ela teve três filhos: Ares, Hebe e Hefesto, embora alguns relatos afirmem que Hera